Picarro G2301（卡拉海葉尼塞河段陸-海界面大氣CO?和CH?波動）

發表時間：2024-04-17

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摘要

2018年9月至2021年1月在最近部署的塔式測量站“DAMIS”（73.5068 N，80.5198 E）對大氣CO₂和CH₄的干摩爾分數進行了精確連續觀測，該測量站位于西伯利亞塔米爾半島西南海岸，葉尼塞河海灣，通向卡拉海（北冰洋）。通過分析陸地植被和海洋部門對捕獲的大氣信號的貢獻，檢查了站點的季節足跡，并說明了陸-海界面上白天混合大氣層CO₂和CH₄的時間模式。除了反映由泛北極引起的信號的時間變化，我們還分析了天氣異常的時空分布，這些天氣異常代表了所研究的高北極西伯利亞區域（約62.5萬km²）的CO₂和CH₄區域源和匯的大氣特征。全年捕獲陸地表面（54%）和海洋（46%）幾乎相等。對于CO₂和CH₄，我們觀察到了海-陸下降趨勢，或許因為海洋氣團中微量氣體的消耗比大陸區域更大。到目前為止，在卡拉海，我們尚未檢測到任何可能表明海底永久凍土退化過程和冷滲漏發生的顯著CH₄信號——仍然主要在北極海東部（拉普捷夫海和東西伯利亞海）觀察到。

儀器設置和校準

測量站由一個帶有氣象傳感器的金屬塔和一個安裝在30m a.g.l.（35m a.s.l.）桅桿頂部的進氣口組成。一條撓性管道從塔中進入位于下方的實驗室，腔衰蕩光譜（CRDS）分析儀和數據記錄器放置在內部并安裝在19′測量軌道上。大氣CO₂、CH₄和H₂O的摩爾分數由CRDS分析儀Picarro G2301-f（Picarro Inc.，Santa Clara，CA，USA）進行連續測量，該分析儀通過了Max Planck生物地球化學研究所生產的加壓干燥空氣的定期校準。在參考罐中，溫室氣體濃度追蹤到WMO的刻度：CO₂的X2007和CH₄的X2004A。由于儀器的響應是線性的，因此三個儲罐足以進行校準，高、中、低三個儲罐每168小時自動開始校準循環，時間分別為25、20和20分鐘。基于這三個參考罐，導出并實施了所報告時間序列的線性校準系數。目標儲罐每24小時探測15分鐘。在報告的觀察期內，目標儲罐中測得的CO₂（0.03 ppm）和CH₄（0.03ppb）的偏差符合WMO要求的范圍。

原始數據處理

CRDS分析儀測量濕空氣中的CO₂和CH₄摩爾分數，并且僅包括水校正的一階函數，這是不夠的，為了計算H₂O與儀器測量的原始值中特定氣體濕干比之間的關系，我們基于其他地方給出的方法，應用了二階H₂O校正函數。在對原始值進行水校正和校準后，我們使用一組過濾器刪除了無效數據。

盡管靠近沉降區，但塔架處的空氣探測不太容易受到局部污染，風分布分析確保桅桿的局部位置超出或幾乎無法接受此類污染事件。然而，塔架附近可能存在污染源：柴油發電機和居民點的中央鍋爐（距塔架西北偏北約270米）。這些當地污染源可能造成CO₂，CH₄摩爾分數在幾秒到幾分鐘的時間尺度上出現急劇和短期峰值。這些信號的平均頻率低至每年觀測值的3.7%，從冬季的2%到夏季的5.4%不等。我們應用了基于尖峰檢測標準，并根據當地環境進行調整。原始數據經過了嚴格的背景過濾和計時，最終使我們能夠確定研究區域內有代表性的、不受當地污染源影響的混合良好空氣的大部分小時值。

CO₂的季節性模式在夏季月份（8月：400.7 ppm）表現出急劇下降和最終最小值，并在冬季達到最大值（2月：424.9 ppm），而第二個峰值可能出現在冬季后期，伴隨著海冰融化和海洋中無冰區域的出現，促進冰下儲存的二氧化碳立即釋放到大氣中。進而分析說明，在北冰洋陸-海界面上的CO₂和CH₄的收支，全年陸地（54%）和海洋（46%）的貢獻幾乎相等。在冬季對大陸的影響占主導地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻率高達60%。

結論

在高北極西伯利亞區域（約62.5萬平方公里）白天混合大氣層CO₂和CH₄的時間模式的研究表明，全年陸地表面（54%）和海洋（46%）的貢獻幾乎相等。足跡的季節性模式顯示，在冬季對大陸的影響占主導地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻率高達60%。在“DAMIS”觀測到的CO2季節振幅夏季最小值（吸收）和冬季最大值（釋放）之間的差異）達到約22ppm，比西伯利亞其他沿海高北極站的早期報告值高2-4.5ppm，這可能主要歸因于夏季從北冰洋（AO）順風向測量地點行進的原始氣團的影響，而不是大陸下沉。

全年觀測到的數據表明研究區域源/匯的主要CO₂特征（信號）為以下平均負異常：陸地−0.2±0.3 ppm（65%），而海洋（35%）顯示出更低的負信號−0.4±0.7 ppm，初步認為與陸地生態系統相比，來自AO的氣團中的CO₂消耗量更大。2020年初秋在“DAMIS”和卡拉海同時測量大氣CO₂摩爾分數，證實了這種海-陸二氧化碳下降趨勢。在研究船“Mstislav Keldysh院士號”上進行的海洋觀測表明，與相應的沿海平均值（411.3±1.33 ppm）相比，海洋二氧化碳大氣值明顯較低（406±1.42 ppm）。

全年主要的CH₄特征是陸地輕微的負異常：−0.1±4.8 ppb（源-匯），海洋上的負信號高得多，從AO（35%）中觀察到的數值為：-12.5±3.9 ppb，初步認為北冰洋上方的CH₄消耗上比大陸上方的強。甲烷特征（海洋-大陸）之間的統計顯著性證實了觀察到的海洋-大陸CH₄的下降。此外，2020年初秋在卡拉海研究船上進行的大氣CH₄測量表明，與同時觀測到的“DAMIS”沿海值（2001.4±5.9 ppb）相比，AO上空的CH₄值（1987±3 ppb）更低。

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